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| 货币金属团簇的结构、稳定性与反应活性 |
| 大连理工大学物理学院三束材料改性教育部重点实验室 北京分子科学国家实验室不稳定和稳定物种结构化学国家重点实验室中国科学院化学研究所 |
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摘要 团簇与气体分子的气相反应质谱技术是研究团簇稳定性和反应活性的主要手段，对比反应前后的质谱图横纵坐标变化，可以获得产物、团簇反应活性等信息；结合第一性原理计算，可以深入挖掘团簇、反应中间体、最终产物的结构，探究反应热力学、动力学过程，揭示团簇结构、稳定性与反应活性的内在关联。本文综述了Cu-n、Ag-n团簇与NO和O2、O2的气相反应质谱和第一性原理计算研究进展，阐述了具有独特稳定性的新奇开壳层超原子Cu-18、双闭壳层超原子Ag-17的稳定性来源，揭示了NO在Cu-n团簇上吸附的反馈与负反馈作用机制，O2分别在Cu-2n+1、Cu-2n+1(或Ag-2n)团簇上遵循双电子、单电子转移机制。其中，O2在Cu-n上的电子转移机制由自旋守恒规则调控，将团簇和O2分别类比于碱、酸溶液，根据不同碱性团簇跨越不同程度的自旋激发或解离势垒并于最后放出近乎相同热量的现象，提出O2吸附与解离新机制自旋协同的拉平效应。能量分解-化学价态自然轨道数据显示，金属Cu-n团簇对NO和O2的活性以及Ag-n团簇对O2的活性皆受团簇的几何构型、电子结构、能量学数据调控。
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| 关键词 ：
货币金属团簇,
遗传算法,
第一性原理,
气相反应,
质谱,
超原子
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| 基金资助:国家自然科学基金资助项目(91961204)~~； |
| [1] |
张思维 魏昕怡 邱桃荣. 优化公交车调度的多目标遗传算法模型[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2022, 45(1): 60-. |
| [2] |
杨强黄冬根郭涛刘雷. 完全混合式厌氧生物电化学系统处理2,4-二氯苯酚废水[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2020, 44(4): 375-. |
| [3] |
林黛琴 万承波 曾春 钟永生 邱萍. 高效液相色谱-串联质谱法快速测定保健食品中非法添加的9种降糖药物[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2020, 44(4): 370-. |
| [4] |
彭颖朱南海. 基于遗传算法的数据最大熵概率分布计算[J]. 南昌大学学报（工科版）, 2020, 42(1): 40-. |
| [5] |
周雅莲 王文静 吴栋 薛阿辉 崔萌 黄学勇 罗丽萍. 气质联用结合化学计量学分析兰花挥发性成分[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2020, 44(1): 49-. |
| [6] |
陈葶 金浩鑫 麦曦 贾磊 曾慧芬 李健. 气相色谱-串联质谱法测定半边莲中九种农药残留[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2020, 44(1): 56-. |
| [7] |
谢灿洪肖义坡徐建军喻东亮张文雄梁永刚魏益平. iEESI-MS技术联合PLS快速判定裸鼠肺癌移植瘤边界的实验研究[J]. 南昌大学学报（医学版）, 2019, 59(3): 1-. |
| [8] |
喻晴王远兴. SPME-GC-MS结合化学计量学方法分析4种植物油挥发性成分[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2019, 43(3): 231-. |
| [9] |
于洋何佳珂熊爱珍夏春华. UPLC-MS/MS法同时测定大鼠血浆中安非他酮及其活性代谢产物的浓度[J]. 南昌大学学报（医学版）, 2019, 59(1): 1-. |
| [10] |
胡丽丽陶俊才. 遗传和BP算法优化与混合的驱动控制[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2017, 41(06): 585-. |
| [11] |
钟亮明谭志洪刘丽冰王作杰黄治文. 基于响应面模型与遗传算法的袋式除尘器脉冲喷吹系统优化[J]. 南昌大学学报（工科版）, 2017, 39(04): 372-. |
| [12] |
谭志洪陈婷刘丽冰王作杰魏林生. 基于组合近似预测模型的袋式除尘器流场优化[J]. 南昌大学学报（工科版）, 2017, 39(02): 103-. |
| [13] |
程彪平李来生周仁丹曹志刚曾春. 衍生化β-环糊精液相色谱手性固定相拆分和测定人体血浆中卡维地洛对映体[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2017, 41(01): 77-. |
| [14] |
王学栋吴冬梅任林妹曹敏李润智严持吴志华. 转谷氨酰胺酶催化的花生过敏原Ara h 2交联反应位点分析[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2016, 40(06): 606-. |
| [15] |
支小平； 崔盼盼； 柳英霞. 高效液相色谱-串联质谱法同时测定人体尿液中的酪氨酸和色氨酸[J]. 南昌大学学报（理科版）, 2016, 40(04): 341-. |
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