|
|
构建元素相同晶相不同的Ln2Zr2O7(Ln=Pr,Nd,Sm)催化剂用于甲烷氧化偶联反应 |
王翔 欧阳汝梦 徐骏伟 钟旭升 周杰祺 |
南昌大学化学化工学院 江西省科学院应用化学研究所 |
|
|
摘要 采用简单的共沉淀法通过不同焙烧温度制备了3组不同晶相结构和晶格无序度的Ln2Zr2O7(Ln=Pr,Nd,Sm)复合氧化物催化剂,用于探究其对甲烷氧化偶联反应的影响。结果表明:A2B2O7复合氧化物的化学组成相同、晶相结构和晶格无序程度不同时,晶相结构和晶格无序是影响其反应性能的重要因素,A2B2O7复合氧化物表面中等强度碱中心和强碱中心的量以及O2-/O2-比例的大小排序为萤石相>过渡相>烧绿石相。当晶相结构和晶格无序度相同、化学组成不同时,A位离子氧化物(稀土氧化物)碱性强弱是影响其反应性能的重要因素,A2B2O7复合氧化物表面中等强度碱中心和强碱中心的量以及O2-/O2-比例遵循Nd2Zr2O7>Sm2Zr2O7>Pr2Zr2O7的顺序。A2B2O7复合氧化物的C2选择性与氧物种O2-和碱中心密切相关。
|
|
关键词 :
甲烷氧化偶联反应,
A2B2O7复合氧化物,
晶相结构,
晶格无序度,
活性氧中心,
碱中心
|
|
基金资助:江西省自然科学基金资助项目(20224BAB213017); 国家自然科学基金资助项目(22172071,22102069,22376090); |
|
|
|